、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12

JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全核種について対応を行った。

Elucidation of solid particle interfacial phenomena in liquid sodium; Magnetic interactions on liquid metal and solid atoms at the solid interface

Tei, C.; 大高 雅彦; 桑原 大介*

Chemical Physics Letters, 829, p.140755_1 - 140755_6, 2023/10

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2023.140755

固体金属粒子の界面に付着した液体ナトリウムの核磁気共鳴(NMR)信号を初めて検出することに成功した。本研究では、液体ナトリウムと液体ナトリウム中に浮遊する金属粒子との相互作用の違いによる緩和時間の違いを確認した。その結果、微小チタン粒子表面と液体金属ナトリウムは化学的ではなく物理的に相互作用していることが明らかとなった。

Relationship between the contact angle of pure Cu and its alloys owing to liquid Na and electronic states at the interface

斉藤 淳一; Monbernier, M.*

Surfaces and Interfaces (Internet), 41, p.103248_1 - 103248_8, 2023/10

https://doi.org/10.1016/j.surfin.2023.103248

Contact angle is an indicator of the wettability between liquid Na and pure metals. This has been evaluated using the atomic interactions obtained from the calculations of the electronic structure of the interface. This study aims to investigate the applicability of the atomic interactions of the interface to the alloys. An interface model between Cu and Na with an alloying element was constructed, and the electronic states of the interface were calculated by the molecular orbital calculation. The bond order, which indicates the strength of the covalent bonding at the interface, and ionicity, which indicates the amount of charge transfer, were obtained as theoretical parameters from the calculation. The contact angles between the Cu or Cu alloys and liquid Na were measured using a droplet of liquid Na at 423 K in a high-purity Ar atmosphere. The contact angles of the Cu alloys were evaluated using these theoretical parameters. As a result, a correlation was obtained between the ratio of the bond order between the substrate metal atoms to the bond order between the Na atom and the substrate metal atoms and the contact angle, which is consistent with previous studies. Furthermore, for the first time, the correlation between the ionicity or difference in the ionicity and contact angle was clarified. The difference in ionicity is the difference between the ionicity of Na atoms and that of the alloying element, indicating the strength of the ionic bonding. It was suggested that Cu and Cu alloys should consider covalent and ionic bonding when evaluating wettability, because Cu has an intermediate electronic state between transition and nontransition metals. Further, it became clear that the evaluation of the contact angle using the atomic interactions at the interface are applicable not only to pure metals but also to alloys.

Effect of inner wall cracking on the cavitation bubble formation in the mercury spallation target at J-PARC

有吉 玄; 猿田 晃一; 粉川 広行; 二川 正敏; 前野 航希*; Li, Y.*; 筒井 喜平*

Proceedings of 20th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-20) (Internet), p.1407 - 1420, 2023/08

https://doi.10.13182/NURETH20-41514

水銀を核破砕標的とするパルス中性子源では、陽子線励起圧力波による標的容器のキャビテーション損傷が問題視されている。このような損傷の抑制手法として、旋回流式気泡注入器で水銀中に微小He気泡を混合し、その圧縮性効果を用いる手法や、標的容器内側に流路壁を追加した二重壁流路構造を設ける手法が採用されている。本研究では、二重壁流路体系において内壁部に生じ得るキャビテーション由来の貫通損傷を標的容器外部から検出する異常診断技術の確立を目指す。本論文では、貫通損傷が生じた場合の水銀流れを有限要素法に基づく流動解析で明らかにし、流体励起・音響振動の観点から、損傷の影響を評価した結果を報告する。

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故のソースターム解析手法の整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05

JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。

A New application technique of a position-sensitive liquid light guide Cerenkov counter for the simultaneous position detection of Sr/Y and Cs radioactivity

寺阪 祐太; 瓜谷 章*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1049, p.168071_1 - 168071_7, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.nima.2023.168071

A new application of a position-sensitive liquid light guide Cerenkov counter for the simultaneous position detection of Sr/Y and Cs radioactivity in a gamma-ray-dominant environment is proposed. -emitting Sr/Y and -emitting Cs radioactive point sources were measured using a position-sensitive liquid light guide based on the time-of-flight (TOF) method. We found a clear difference in the count rate ratio between the source position peak and reflection peak of the position histogram. Moreover, simultaneous measurements of the radioactive point sources were performed. The results suggest that the source position and activity of Sr/Y and Cs can be simultaneously determined based on the count rate ratio of the source position peak and the reflection peak.

、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2022-037, 118 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-037.pdf:6.92MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「、、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method: 以下、「SDM法」という)を開発する。令和3年度の研究においては、令和2年度に引き続き、線測定装置を整備し、Ge検出器、CeBr検出器、NaI検出器からなる各計測システムを完成させた。また、高速データ収集システムを整備し、1次元及び同時計数データ取得を可能にした。SDM法開発においては、標準線源を測定およびシミュレーション計算を活用し、線シングルス、多重線測定、線スペクトルの標準スペクトルを生成し、全40核種のスペクトルデータベースを整備した。また、(+X)線、線、多重線スペクトルを統合解析するSDM法(SDM-BG法及びSDM-BGG法)を開発した。SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いて、複数核種(Co-60、Cs-134、Cs-137、Eu-152等7核種)の核種識別が可能な機械学習モデルを構築した。

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 9 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09278-5

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

Measurement of fragments of a wall-impinging liquid jet in a shallow pool

堀口 直樹; 吉田 啓之; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Proceedings of 12th Japan-Korea Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS12) (Internet), 6 Pages, 2022/10

シビアアクシデント時の軽水炉の安全性評価において、プール中を落下しブレイクアップする溶融燃料ジェットから発生する微粒化物の物理量の推定が重要である。このため、燃料と冷却材間の相互作用(FCI)に含まれる流体力学的相互作用を伴う液体ジェットとしての挙動の評価手法が開発されている。炉外で想定される浅いプールの場合、溶融燃料は液状の壁面衝突噴流として振る舞い、微粒化物を伴うあるいは伴わない液膜流として拡がることが想定される。我々の研究では、流体力学的相互作用と過渡的かつ三次元的に床面を拡がる点に着目し、詳細二相流解析コードTPFITを用いた数値シミュレーションによる評価手法と、この妥当性確認のために液液系において3D-LIF法を用いた実験手法を開発している。過去の研究で、微粒化を伴う壁面衝突噴流が特徴的な構造を過渡的に有することを観察しており、その各部に依存した微粒化物の物理量の変化、ひいては安全評価への影響が考えられることから、各部におけるこの物理量の計測が重要と考える。本報は、数値シミュレーションの妥当性確認に資するべく実施した、浅水プール中の壁面衝突噴流における微粒化物の物理量の計測について説明する。3D-LIF法による実験を行い、分散相追跡法によって液膜流上の微粒化位置に基づいて実験データを各部に区分した。この区分したデータから微粒化物の径および総量を計測し、これらの変化傾向を検討した結果について述べる。

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固時の事象進展の整理

山口 晃範*; 横塚 宗之*; 古田 昌代*; 久保田 和雄*; 藤根 幸雄*; 森 憲治*; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 21(4), p.173 - 182, 2022/09

https://doi.org/10.3327/taesj.J21.021

確率論的リスク評価(PRA)から得られるリスク情報は、原子力施設におけるシビアアクシデント対策の有効性を評価するために有用である。再処理施設に対するPRA手法は原子力発電所のそれと比べて未成熟と考えられ、本手法を成熟させるためには事故シナリオの不確実性を低減することが重要となる。本論文では、再処理施設におけるシビアアクシデントである高レベル廃液の沸騰による蒸発乾固への事象進展と、それに伴う放射性物質の移動挙動に関する文献調査の結果をまとめた。Ruの重要な特徴の一つは、事象進展の過程で揮発性化合物を形成することであり、本稿ではその移動挙動を温度に基づいて4段階に分類した。高温まで至った乾固物からはRuは放出されない一方、Csのような他の揮発性元素が放出される可能性がある。実験データは未だに不十分な状態であり、放射性物質の移行挙動の温度依存性を明らかにすることが求められる。